I maj 1960 utsåg guvernör Freeman Mondale till posten som Minnesota advokat, efter den omstridda avgången från den sittande, och han valdes till posten i sin egen rätt under hösten. Hans instinkt att tjäna som en tankeväckande, hårt arbetande ”folkadvokat” fick en olyckshöjning under sina första månader på kontoret genom utredningen och exponeringen av massiva bedrägerier i fondernas insamlingsverksamhet för syster Elizabeth Kenny Foundation. p>
Mondales fyra år som Minnesota attorney general såg flera andra initiativ av både statlig och nationell betydelse som utvidgade byråns roll som beskyddare för medborgarna, inklusive att inrätta separata enheter för konsumentskydd, antitrust och medborgerliga rättigheter; testning och utvidga sin rättsliga auktoritet i en stämning mot ett rovföretag för reparation av ugnar och leda en sammanfattning av 22 statsadvokater som påverkade USA: s högsta domstols landmärkebeslut i Gideon mot Wainwright, som fastställde rätten för de fattiga tilltalade i brottmål till ta emot domstolsutnämnd advokat. Han var också medlem av presidentens konsumentråd (1960-1964).
Mondales inträde i nationell politik kom vid den demokratiska nationella kongressen 1964, när han som ordförande för en underutskott för Credentials-kommittén förmedlade en historisk kompromiss mellan den segregerade Mississippi-delegationen och Mississippi Freedom Democratic Party, som hade ifrågasatt giltigheten av den vanliga delegationen som företrädare för statens människor. Trots att kompromissen uppmuntrade de mer glada medlemmarna i båda fraktionerna, avskaffade den en potentiellt explosiv och polariserande situation och satte scenen för den efterföljande omvandlingen av Demokratiska partiet. Som ett resultat av de nya reglerna som antogs vid 1964-konventionen förbjöds segregerade delegationer och deltagande av tidigare marginaliserade grupper utvidgades dramatiskt.
Efter att Hubert Humphrey valdes till USA: s vice president 1964 utnämnde Minnesota guvernör Karl Rolvaag Mondale för att ersätta honom i senaten, där han tjänstgjorde fram till 1976. Hans första år i ämbetet sammanföll med de stora sociala och ekonomiska programmen som definierade president Lyndon Johnsons ”Great Society”, och han blev en av dess mest pålitliga anhängare och förespråkade åtgärder för ekonomi, utbildning, konsumentskydd och medborgerliga rättigheter. Dessa omfattade arbete för att samla offentligt stöd i Minnesota för Röstningslagen från 1965; införande av vad som blev Fair Warning Act från 1966, som tvingade biltillverkare att informera bilägare om säkerhetsfel , och sponsring av lagstiftning för att stärka regeringens inspektion och reglering av köttförpackningsanläggningar.
Mondale framträdde som en viktig lagstiftning spelare med sin framgångsrika förmedling av Fair Housing Act från 1968, som förbjöd diskriminering vid försäljning eller uthyrning av de flesta typer av bostäder. Den mest kontroversiella delen av Johnsonadministrationsagendan för medborgerliga rättigheter, lagstiftning om öppen bostad, hade redan misslyckats med att passera kongressen 1966 och 1967. Mondale gick med på att gå i spetsen för ytterligare ett försök, och genom månader av förhandlingar fick han och hans allierade stöd som resulterade i lagförslaget. som avdelning VIII i Civil Rights Act från 1968.
Johnsons Great Society-initiativ överskuggades gradvis av Vietnamkriget, vilket Mondale ursprungligen stödde och senare beskrevs som en av hans största ånger. Han stödde inledningsvis kriget i tron att det var viktigt att blockera Sovjetunionens expansion men kom senare att förstå att det var ett inre inbördeskrig och motsatte sig det. Senator Mondales resa till Vietnam gav honom ny information om konfliktens karaktär som ett krig för nationell självständighet och han blev nykter av de kritiska åsikterna från militärpersonal i frontlinjen. Mandale, tillsammans med senator Fred Harris från Oklahoma, var medordförande för United Demokrater för Humphrey i sin kampanj för ordförandeskapet 1968. Efter Humphreys förlust för Richard Nixon sökte Mondale och fick medlemskap i kommittéer som handlade om mänskliga behov, särskilt de för barn – Labour and Public Welfare Committee och dess underkommitté för barn och ungdom, Select Committee on Nutrition and Human Needs, en särskild kommitté för åldrande och vid olika tidpunkter underkommittéer för migrerande arbetskraft, pension, arbetslagstiftning, sysselsättning och fattigdom, veteranärenden, socialförsäkringsfinansiering och indisk utbildning.
1970 utsågs han till ordförande för Select Committee on Equal Education Opportunity, som studerade metoder för att övervinna de pedagogiska nackdelarna med barn. sv från fattiga och rasegregerade stadsdelar och som rekommenderade program som magnetskolor, specialundervisningsprojekt, utbildningstv och tvåspråkig utbildning som har blivit en del av det moderna utbildningslandskapet.Han var inblandad i lagstiftning för att stärka juridiska tjänster; försökte flera gånger hylla rymdfärjprogrammet; försökte utan framgång samla stöd för förbättringar av migrerande arbetares tillstånd; och införde en omfattande barnomsorgsåtgärd som antogs av senaten och kammaren men veto av president Nixon.