Sommaren 1824 flyttade Mary Shelley till Kentish Town i norra London för att vara nära Jane Williams. Hon kan ha, med orden från hennes biograf Muriel Spark, varit ”lite kär” med Jane. Jane desillusionerade henne senare genom att skvallra om att Percy hade föredragit henne framför Mary på grund av Marys otillräcklighet som fru. Vid ungefär denna tid arbetade Mary Shelley med sin roman The Last Man (1826), och hon hjälpte en serie vänner som skrev memoarer om Byron och Percy Shelley – början på hennes försök att odödliggöra sin man. Hon träffade också den amerikanska skådespelaren John Howard Payne och den amerikanska författaren Washington Irving, som fascinerade henne. Payne blev kär i henne och 1826 bad henne att gifta sig med henne. Hon vägrade och sa att efter att ha varit gift med ett geni kunde hon bara gifta sig med en annan. Payne accepterade avvisningen och försökte utan framgång att prata med sin vän Irving att föreslå sig själv. Mary Shelley var medveten om Paynes plan , men hur seriöst hon tog det är oklart.
Reginald Eastons miniatyr av Mary Shelley dras enligt uppgift från hennes dödsmask (ca 1857).
1827 var Mary Shelley par till ett system som gjorde det möjligt för hennes vän Isabel Robinson och Isabels älskare, Mary Diana Dods, som skrev under namnet David Lyndsay, att börja på ett liv tillsammans i Frankrike som man och hustru. Med hjälp av Payne, som hon höll i mörkret om detaljerna, fick Mary Shelley falska pass för paret. År 1828 blev hon sjuk med smittkoppor när hon besökte dem i Paris. Veckor senare återhämtade sig hon sig, utan att vara utan hennes ungdomliga skönhet.
Under perioden 1827–40 var Mary Shelley upptagen som redaktör och författare. Hon skrev romanerna The Fortunes of Perkin Warbeck (1830), Lodore (1835) och Falkner (1837). Hon bidrog med fem volymer av liv av italienska, spanska, portugisiska och franska författare till Lardners Cabinet Cyclopaedia. Hon skrev också berättelser för tidningar för damer. Hon hjälpte fortfarande till att stödja sin far, och de såg efter förläggare för varandra. År 1830 sålde hon upphovsrätten till en ny upplaga av Frankenstein för £ 60 till Henry Colburn och Richard Bentley för deras nya Standard Novels-serie. Efter sin fars död 1836, åtta år gammal, började hon samla in hans brev och en memoar för publicering, som han hade begärt i testamentet, men efter två års arbete övergav hon projektet. Under hela denna period bekämpade också Percy Shelleys poesi, främjade dess publicering och citerade den i sitt författarskap. 1837 var Percys verk kända och alltmer beundrade. Sommaren 1838 föreslog Edward Moxon, utgivaren av Tennyson och svärsonen till Charles Lamb, att publicera ett samlat verk av Percy Shelley. Mary fick betalt. £ 500 för att redigera Poetical Works (1838), som Sir Timothy insisterade på att inte innehålla en biografi. Mary hittade ett sätt att berätta historien om Percys liv, ändå: hon inkluderade omfattande biografiska anteckningar om dikterna.
Shelley fortsatte att utöva sin mammas feministiska principer genom att utvidga hjälp till kvinnor som samhället ogillade. Till exempel utvidgade Shelley ekonomiskt stöd till Mary Diana Dods, en ensamstående mor och olaglig själv som verkar ha varit lesbisk och gav henne den nya identiteten till Walter Sholto Douglas, make till hennes älskare Isabel Robinson. Shelley hjälpte också Georgiana Paul, en kvinna som hennes man inte tillät för påstådd äktenskapsbrott. Shelley i sin dagbok om hennes hjälp till den senare: ”Jag gör inte en skryta-jag gör n inte säga högt – se min generositet och storhet i sinnet – för sanningen är det enkel rättvisa jag utför – och så blir jag fortfarande föraktad för att vara världslig ”.
Mary Shelley fortsatte att behandla potentiella romantiska partners med försiktighet . År 1828 träffade hon och flirta med den franska författaren Prosper Mérimée, men hennes överlevande brev till honom verkar vara en avböjning av hans kärleksförklaring. Hon var mycket glad när hennes gamla vän från Italien, Edward Trelawny, återvände till England och de skämtade om äktenskapet i sina brev. Deras vänskap hade dock förändrats efter hennes vägran att samarbeta med hans föreslagna biografi om Percy Shelley; och han reagerade senare ilsket på hennes utelämnande av det ateistiska avsnittet av drottning Mab från Percy Shelleys dikter. Sneda referenser i hennes tidskrifter, från början av 1830-talet till början av 1840-talet, antyder att Mary Shelley hade känslor för den radikala politiker Aubrey Beauclerk, som kanske har besvikit henne genom att två gånger gifta sig med andra.
Mary Shelleys första oro under dessa år var Percy Florens välfärd. Hon hedrade sin avlidne mans önskan att hans son skulle gå på allmän skola och med Sir Timothys motvilliga hjälp fick han honom utbildad i Harrow. För att undvika ombordstigningsavgifter flyttade hon själv till Harrow on the Hill så att Percy kunde delta som daglärare.Trots att Percy gick vidare till Trinity College, Cambridge, och dabblade i politik och lag, visade han inga tecken på sina föräldrars gåvor. Han var hängiven till sin mor och efter att han lämnade universitetet 1841 kom han för att bo hos henne.
Sista år och död
1840 och 1842 reste mor och son tillsammans på kontinenten, resor som Mary Shelley spelade in i Rambles i Tyskland och Italien 1840, 1842 och 1843 ( 1844). 1844 dog Sir Timothy Shelley äntligen vid nittio års ålder och ”föll från stjälken som en överblåst blomma”, som Mary uttryckte det. För första gången var hon och hennes son ekonomiskt oberoende, även om gården bevisade mindre värdefullt än de hade hoppats på.
För att uppfylla Mary Shelleys önskningar, Percy Florence och hans fru Jane lät grava upp kistan till Mary Shelleys föräldrar och begrava dem i Bournemouth.
I mitten av 1840-talet befann sig Mary Shelley som mål för tre separata utpressare. År 1845 hotade en italiensk politisk landsflykt vid namn Gatteschi, som hon träffade i Paris, att publicera brev som hon skickat till honom. En vän till hennes son mutade en polischef för att ta beslag på Gatteschis papper, inklusive bokstäverna, som sedan förstördes. Strax därefter köpte Mary Shelley några brev skrivna av sig själv och Percy Bysshe Shelley från en man som kallade sig G. Byron och poserade som den olagliga sonen till den avlidne Lord Byron. 1845 närmade sig Percy Bysshe Shelleys kusin Thomas Medwin henne och hävdade att han hade skrivit en skadlig biografi om Percy Shelley. Han sa att han skulle undertrycka den i gengäld för £ 250, men Mary Shelley vägrade.
In 1848 gifte sig Percy Florence med Jane Gibson St John. Äktenskapet visade sig vara lyckligt och Mary Shelley och Jane var förtjusta i varandra. Mary bodde tillsammans med sin son och svärdotter på Field Place, Sussex, Shelleys ”förfäderhem , och vid Chester Square, London, och följde dem på resor utomlands.
Mary Shelleys sista år blev skadade av sjukdom. Från 1839 led hon av huvudvärk och förlamning i delar av hennes kropp, som ibland hindrade henne från att läsa och skriva. Den 1 februari 1851, vid Chester Square, dog hon i en ålder av femtiotre från vad hennes läkare misstänkte var en hjärntumör. Enligt Jane Shelley hade Mary Shelley bett att begravas hennes mor och far, men Percy och Jane, som bedömer kyrkogården vid St Pancras t o vara ”fruktansvärd”, valde att begrava henne istället i St Peters Church, Bournemouth, nära deras nya hem i Boscombe. På den första årsdagen av Mary Shelleys död, öppnade Shelleys hennes låddisk. Inuti hittade de lås av hennes döda barns hår, en anteckningsbok som hon hade delat med Percy Bysshe Shelley och en kopia av hans dikt Adonaïs med en sida vikta runt ett sidenpaket med en del av hans aska och resterna av hans hjärta.