I sommeren 1824 flyttede Mary Shelley til Kentish Town i det nordlige London for at være nær Jane Williams. Hun kan have været, med ordene fra sin biograf Muriel Spark, “lidt forelsket” i Jane. Jane desillusionerede hende senere ved at sladre om, at Percy havde foretrukket hende frem for Mary på grund af Marys utilstrækkelighed som kone. Omkring dette tidspunkt arbejdede Mary Shelley på sin roman The Last Man (1826), og hun bistod en række venner, der skrev memoarer om Byron og Percy Shelley – begyndelsen på hendes forsøg på at udødeliggøre sin mand. Hun mødte også den amerikanske skuespiller John Howard Payne og den amerikanske forfatter Washington Irving, der fascinerede hende. Payne blev forelsket i hende og i 1826 bad hende om at gifte sig med hende. Hun nægtede og sagde, at efter at hun var gift med et geni, kunne hun kun gifte sig med en anden. Payne accepterede afvisningen og forsøgte uden succes at tale sin ven Irving til at foreslå sig selv. Mary Shelley var opmærksom på Paynes plan , men hvor seriøst hun tog det er uklart.
Reginald Eastons miniature af Mary Shelley er angiveligt tegnet fra hendes dødsmaske (ca. 1857).
I 1827 var Mary Shelley par til en ordning, der gjorde det muligt for hendes ven Isabel Robinson og Isabels elsker, Mary Diana Dods, der skrev under navnet David Lyndsay, at gå i gang med et liv sammen i Frankrig som mand og kone. Med hjælp fra Payne, som hun holdt i mørket om detaljerne, fik Mary Shelley falske pas til parret. I 1828 blev hun syg med kopper, mens hun besøgte dem i Paris. Uger senere kom hun sig, uskærmet, men uden sin ungdommelige skønhed.
I perioden 1827–40 var Mary Shelley optaget som redaktør og forfatter. Hun skrev romanerne The Fortunes of Perkin Warbeck (1830), Lodore (1835) og Falkner (1837). Hun bidrog med fem bind af liv af italienske, spanske, portugisiske og franske forfattere til Lardners kabinet Cyclopaedia. Hun skrev også historier til damer. Hun hjalp stadig med at støtte sin far, og de passede udgivere for hinanden. I 1830 solgte hun ophavsretten til en ny udgave af Frankenstein for £ 60 til Henry Colburn og Richard Bentley for deres nye Standard Novels-serie. Efter sin fars død i 1836 i en alder af firs begyndte hun at samle hans breve og et erindringsbog til offentliggørelse, som han havde bedt om i hans testamente, men efter to års arbejde opgav hun projektet. var også forkæmper for Percy Shelleys poesi og promoverede dens offentliggørelse og citerede den i sin skrivning. I 1837 var Percys værker velkendte og i stigende grad beundret. I sommeren 1838 foreslog Edward Moxon, udgiveren af Tennyson og svigersønnen til Charles Lamb, at udgive et indsamlet værk af Percy Shelley. Mary blev betalt. £ 500 til redigering af de poetiske værker (1838), som Sir Timothy insisterede på ikke at indeholde en biografi. Mary fandt alligevel en måde at fortælle historien om Percys liv på: hun inkluderede omfattende biografiske noter om digtene.
Shelley fortsatte med at praktisere sin mors feministiske principper ved at udvide bistand til kvinder, som samfundet ikke godkendte. For eksempel udvidede Shelley økonomisk støtte til Mary Diana Dods, en enlig mor og uægte, der ser ud til at have været lesbisk og gav hende den nye identitet af Walter Sholto Douglas, mand til hendes elsker Isabel Robinson. Shelley hjalp også Georgiana Paul, en kvinde, som hendes mand ikke tillod for påstået utroskab. Shelley i sin dagbog om hendes hjælp til sidstnævnte: “Jeg laver ikke en prale-jeg gør n ikke sige højt – se min generøsitet og storhed i tankerne – for i sandhed er det simpel retfærdighed, jeg udfører – og derfor bliver jeg stadig hævet for at være verdslig “.
Mary Shelley fortsatte med at behandle potentielle romantiske partnere med forsigtighed . I 1828 mødte hun og flirtede med den franske forfatter Prosper Mérimée, men hendes ene overlevende brev til ham ser ud til at være en afbøjning af hans kærlighedserklæring. Hun var meget glad, da hendes gamle ven fra Italien, Edward Trelawny, vendte tilbage til England, og de spøgte om ægteskab i deres breve. Deres venskab havde dog ændret sig efter hendes afvisning af at samarbejde med hans foreslåede biografi om Percy Shelley; og han reagerede senere vredt på hendes undladelse af den ateistiske sektion af dronning Mab fra Percy Shelleys digte. Skrå henvisninger i hendes tidsskrifter fra begyndelsen af 1830erne til begyndelsen af 1840erne antyder, at Mary Shelley havde følelser for den radikale politiker Aubrey Beauclerk der måske har skuffet hende ved to gange at gifte sig med andre.
Mary Shelleys første bekymring i disse år var Percy Firens velfærd. Hun respekterede sin afdøde mands ønske om, at hans søn skulle gå i en offentlig skole, og med Sir Timothy s triste hjælp fik han uddannelse i Harrow. For at undgå boardinggebyr flyttede hun selv til Harrow on the Hill, så Percy kunne deltage som daglærer.Selvom Percy gik videre til Trinity College, Cambridge, og beskæftigede sig med politik og lov, viste han intet tegn på sine forældres “gaver. Han var hengiven til sin mor, og efter at han forlod universitetet i 1841, kom han for at bo hos hende.
Afsluttende år og død
I 1840 og 1842 rejste mor og søn sammen på kontinentet, rejser som Mary Shelley registrerede i Rambles i Tyskland og Italien i 1840, 1842 og 1843 ( I 1844 døde Sir Timothy Shelley endelig i en alder af halvfems, “faldt fra stilken som en overblæst blomst”, som Mary udtrykte det. For første gang var hun og hendes søn økonomisk uafhængige, skønt boet viste sig. mindre værdifuldt end de havde håbet på.
For at opfylde Mary Shelleys ønsker, Percy Florence og hans kone Jane fik gravet kisterne fra Mary Shelleys forældre og begravet sammen med sig i Bournemouth.
I midten af 1840erne fandt Mary Shelley sig mål for tre separate afpressere. I 1845 truede en italiensk politisk eksil ved navn Gatteschi, som hun havde mødt i Paris, med at offentliggøre breve, hun havde sendt ham. En ven af hendes søn bestikkede en politichef til at beslaglægge Gatteschis papirer, inklusive brevene, som derefter blev ødelagt. Kort efter købte Mary Shelley nogle breve skrevet af sig selv og Percy Bysshe Shelley fra en mand, der kalder sig G. Byron og udgør sig som den uægte søn af den afdøde Lord Byron. Også i 1845 henvendte Percy Bysshe Shelleys fætter Thomas Medwin sig til hende og hævdede at have skrevet en skadelig biografi om Percy Shelley. Han sagde, at han ville undertrykke den til gengæld for £ 250, men Mary Shelley nægtede.
I 1848 giftede Percy Florence sig med Jane Gibson St. John. Ægteskabet viste sig at være lykkeligt, og Mary Shelley og Jane elskede hinanden. Mary boede sammen med sin søn og svigerdatter på Field Place, Sussex, Shelleys “forfædres hjem og på Chester Square, London, og ledsagede dem på rejser til udlandet.
Mary Shelleys sidste år blev ramt af sygdom. Fra 1839 led hun af hovedpine og lammelser i dele af hendes krop, som undertiden forhindrede hende i at læse og skrive. Den 1. februar 1851 på Chester Square døde hun i en alder af treoghalvtreds år efter, hvad hendes læge formodede var en hjernesvulst. Ifølge Jane Shelley havde Mary Shelley bedt om at blive begravet med hendes mor og far, men Percy og Jane, der dømmer kirkegården ved St. Pancras t være “frygtelig”, valgte i stedet at begrave hende i St. Peters kirke, Bournemouth, nær deres nye hjem i Boscombe. På det første jubilæum for Mary Shelleys død åbnede Shelleys hendes kasse. Inde inde fandt de låse af hendes døde børns hår, en notesbog, hun havde delt med Percy Bysshe Shelley, og en kopi af hans digt Adonaïs med en side foldet rundt om en silkepakke indeholdende noget af hans aske og resterne af hans hjerte.