V květnu 1960 guvernér Freeman jmenoval Mondale do funkce generálního prokurátora v Minnesotě po sporné rezignaci držitele a byl zvolen v roce jeho vlastní právo ten pád. Jeho instinkt sloužit jako promyšlený a pracovitý „lidový právník“ dostal během prvních měsíců ve funkci náhodnou podporu díky vyšetřování a odhalení masivních podvodů při získávání finančních prostředků úředníků nadace sestry Elizabeth Kennyové.
Čtyři roky Mondaleovy generální prokurátorky v Minnesotě zaznamenaly několik dalších státních i národních iniciativ, které rozšířily roli úřadu jako ochránce občanů, včetně zřízení samostatných jednotek ochrany spotřebitele, antimonopolních úřadů a občanských práv; testování a rozšíření jeho zákonné moci v žalobě proti společnosti na opravu dravých pecí; a v čele krátké zprávy 22 generálních státních zástupců, která ovlivnila mezník v rozhodnutí amerického Nejvyššího soudu ve věci Gideon v. Wainwright, která stanovila právo obžalovaných v případech těžkého zločinu přijímat právní zástupce jmenované soudem. Působil také jako člen prezidentského poradního sboru pro spotřebitele (1960–1964).
Vstup Mondale do národní politika přišla na Demokratickém národním shromáždění v roce 1964, kdy jako předseda podvýboru pro pověřovací výbor zprostředkoval historický kompromis mezi segregovanou delegací Mississippi a Mississippi Freedom Democratic Party, která zpochybnila platnost pravidelné delegace jako zástupců státu lidé. Ačkoli kompromis popudil horlivější členy obou frakcí, zmírnil potenciálně výbušnou a polarizující situaci a připravil půdu pro následnou transformaci Demokratické strany. V důsledku nových pravidel přijatých na Konvenci z roku 1964 byly oddělené delegace zakázány a účast dříve marginalizovaných skupin se dramaticky rozšířila.
Poté, co byl v roce 1964 zvolen Hubert Humphrey americkým viceprezidentem, byl guvernér Minnesoty Karl Rolvaag jmenován Mondale aby jej nahradil v Senátu, kde působil až do roku 1976. Jeho první roky ve funkci se shodovaly s přijetím hlavních sociálních a ekonomických programů, které definovaly „Velkou společnost“ prezidenta Lyndona Johnsona, a stal se jedním z jeho nejspolehlivějších příznivců, obhajujících opatření v oblasti hospodářství, vzdělávání, ochrany spotřebitele a občanských práv. Patřilo mezi ně úsilí o získání veřejné podpory v Minnesotě pro zákon o hlasovacích právech z roku 1965; zavedení zákona, který se stal zákonem Fair Warning z roku 1966, který výrobce automobilů přinutil informovat majitele automobilů o bezpečnostních vadách a sponzorování legislativy k posílení vládní kontroly a regulace závodů na balení masa.
Mondale se ukázal jako hlavní legislativa hráč se svým úspěšným zprostředkováním zákona o spravedlivém bydlení z roku 1968, který zakázal diskriminaci při prodeji nebo pronájmu většiny typů bydlení. Nejkontroverznější část agendy Johnsonovy správy v oblasti občanských práv, legislativa v oblasti otevřeného bydlení, již neprošla Kongresem v letech 1966 a 1967. Mondale souhlasil s tím, že povede další pokus, a během měsíců jednání on a jeho spojenci získali podporu, která vyústila v přijetí návrhu zákona. jako hlava VIII zákona o občanských právech z roku 1968.
Iniciativy Johnsonovy velké společnosti byly postupně zastíněny vietnamskou válkou, kterou Mondale zpočátku podporoval a později označil za jednu z jeho největších lítostí. Zpočátku podporoval válku v přesvědčení, že je nezbytné blokovat expanzi Sovětského svazu, ale později pochopil, že se jednalo o vnitřní občanskou válku, a postavil se proti ní. Cesta senátora Mondaleho do Vietnamu mu poskytla nové informace o povaze konfliktu jako o válce za národní nezávislost a vystřízlivěli ho kritické pohledy frontového vojenského personálu. Mondale spolu se senátorem Fredem Harrisem z Oklahomy spolupředsedali United Demokraté za Humphreyho v jeho kampani za prezidentský úřad v roce 1968. Po Humphreyově ztrátě s Richardem Nixonem Mondale hledal a získal členství ve výborech, které se zabývají lidskými potřebami, zejména s dětmi – Výbor pro práci a veřejné blaho a jeho podvýbor pro děti a mládež, užší výbor pro výživu a lidské potřeby, zvláštní výbor pro stárnutí a v různých dobách podvýbory pro migrační práci, odchod do důchodu, pracovní legislativu, zaměstnanost a chudobu, záležitosti veteránů, financování sociálního zabezpečení a indické vzdělávání.
V roce 1970 byl jmenován předsedou užšího výboru pro příležitosti v oblasti rovného vzdělávání, který studoval způsoby překonávání vzdělávacích nevýhod dětí cs z chudých a rasově oddělených čtvrtí a která doporučovala programy, jako jsou magnetické školy, speciální vzdělávací projekty, vzdělávací televize a dvojjazyčné vzdělávání, které se staly součástí moderní vzdělávací krajiny.Podílel se na legislativě za účelem posílení projektů právních služeb; několikrát se pokusil odložit program raketoplánu; neúspěšně se pokusili shromáždit podporu pro zlepšení stavu migrujících pracovníků; a zavedlo komplexní opatření péče o děti, které schválil Senát a sněm, ale vetoval je prezident Nixon.