Píseň Hiawathy, „Ride Paula Revereho“ a další poezie
V roce 1836 se Longfellow vrátil na Harvard a usadil se na slavný dům Craigie, který mu byl později darován jako svatební dar, když se znovu oženil v roce 1843. Jeho cestovní skici Outre-Mer (1835) neuspěly. V roce 1839 vydal Hlasy noci, které obsahovaly básně „Hymn na noc, „Žalm života“ a „Světlo hvězd“, a dosáhly okamžité popularity. Téhož roku vydal Longfellow Hyperion, romantický román idealizující jeho evropské cesty. V roce 1842 jeho balady a jiné básně obsahující takové oblíbené položky jako „Vrak Hesperu“ a „Vesnický kovář“ zametly národ. Protiotrokářské nálady, které v témže roce vyjádřil v Básnách o otroctví, však postrádala lidskost a sílu vypovězení Johna Greenleafa Whittiera na stejné téma. Longfellow byl více doma v Evangeline (1847), narativní báseň, která zasáhla téměř každý gramotný domov ve Spojených státech. Jedná se o sentimentální příběh dvou milenců oddělených, když britští vojáci vyhnali Acadians (francouzské kolonisty) z nynějšího Nového Skotska. Milenci, Evangeline a Gabriel, se sešli o několik let později, když Gabriel umírá.
Longfellow 18 let předsedal Harvardskému modernímu jazykovému programu a poté odešel z výuky v roce 1854. V roce 1855 použil jako základ dvě knihy Henryho Rowe Schoolcrafta o indiánských kmenech Severní Ameriky. a trochaické metriky finského eposu Kalevala jako svého média vytvořil Módní píseň Hiawatha (1855). Jeho odvolání k veřejnosti bylo okamžité. Hiawatha je indián Ojibwa, který se po různých mýtických výkonech stává vůdcem svého lidu a než se vydá na ostrovy Blahoslavených, ožení se s Minnehahou. Báseň i metr zpívání byly častým předmětem parodie.
Longfellowova dlouhá báseň The Courtship of Miles Standish (1858) byla dalším velkým populárním úspěchem. Ale smrt jeho druhé manželky v roce 1861, poté, co omylem zapálila šaty, ho uvrhla do melancholie. Poháněn potřebou duchovní úlevy přeložil Danteovu Božskou komedii a vytvořil jeden z nejvýznamnějších překladů té doby a napsal o Danteovi šest sonetů, které patří k jeho nejkrásnějším básním.
The Tales of Wayside Inn, který byl vytvořen podle Geoffreyho Chaucera Canterburské povídky a byl publikován v roce 1863, odhaluje jeho narativní dar. První báseň „Ride Paula Revereho“ se stala národním favoritem. Tato lidová balada napsaná v anapestickém tetrametru, která měla naznačit cval koně, připomíná hrdinu americké revoluce a jeho slavnou „půlnoční jízdu“, aby Američany varovala blížící se britský útok na Concord v Massachusetts. Ačkoli je její popis Revereho jízdy historicky nepřesný, vytvořila báseň americkou legendu. Longfellow publikoval v roce 1872 to, co zamýšlel být jeho mistrovským dílem, Christus: A Mystery, trilogie zabývající se křesťanstvím od jeho počátku. Na toto dílo navázal dvěma dílčími dramatickými básněmi „Judas Maccabaeus“ a „Michael Angelo“. Ale jeho genialita nebyla dramatická, jak prokázal dříve ve Španělském studentovi (1843). Dlouho po jeho smrti v roce 1882 však tyto zanedbané pozdější práce obsahovaly některé z jeho nejefektivnějších textů.