W maju 1960 roku gubernator Freeman mianował Mondalea na stanowisko prokuratora generalnego Minnesoty, po kontrowersyjnej rezygnacji urzędującego urzędnika, i został wybrany na jego własne prawo tej jesieni. Jego instynkt służenia jako rozważny, ciężko pracujący „prawnik ludowy” został przypadkowo pobudzony podczas pierwszych miesięcy jego urzędowania dzięki śledztwu i ujawnieniu masowych oszustw w działalności związanej z pozyskiwaniem funduszy urzędników Fundacji im. Siostry Elizabeth Kenny.
W ciągu czterech lat pracy Mondale jako prokurator generalny w Minnesocie pojawiło się kilka innych inicjatyw o znaczeniu zarówno stanowym, jak i krajowym, które poszerzyły rolę biura jako obrońcy obywateli, w tym ustanowienie oddzielnych jednostek ochrony konsumentów, antymonopolowych i praw obywatelskich; testowanie i poszerzenie swojej władzy prawnej w procesie przeciwko drapieżnej firmie zajmującej się naprawą pieców; i zainicjowanie briefingu złożonego przez 22 prokuratorów stanowych, który wpłynął na przełomowe orzeczenie Sądu Najwyższego Stanów Zjednoczonych w sprawie Gideon v. otrzymał radcę prawnego. Pełnił również funkcję członka Prezydenckiej Rady Konsumenckiej (1960-1964).
Wejście Mondale do polityka narodowa pojawiła się na Narodowej Konwencji Demokratów w 1964 roku, kiedy jako przewodniczący podkomisji Komitetu Poświadczeń, pośredniczył w historycznym kompromisie między wydzieloną delegacją Missisipi a Partią Demokratyczną Wolności Missisipi, która podważyła ważność regularnej delegacji jako przedstawicieli stanu ludzie. Chociaż kompromis rozzłościł bardziej żarliwych członków obu frakcji, rozładował potencjalnie wybuchową i polaryzującą sytuację i przygotował grunt pod późniejszą transformację Partii Demokratycznej. W wyniku nowych zasad przyjętych na Konwencji z 1964 r. Wydzielone delegacje zostały zakazane, a udział wcześniej zmarginalizowanych grup znacznie się zwiększył.
Po tym, jak Hubert Humphrey został wybrany na wiceprezydenta Stanów Zjednoczonych w 1964 r., Gubernator Minnesoty Karl Rolvaag mianował Mondale aby zastąpić go w Senacie, gdzie służył do 1976 roku. Jego pierwsze lata urzędowania zbiegły się w czasie z przejściem głównych programów społecznych i gospodarczych, które zdefiniowały „Wielkie Społeczeństwo” prezydenta Lyndona Johnsona, i stał się jednym z jego najbardziej wiarygodnych zwolenników, opowiadając się za środki ekonomiczne, edukacyjne, ochrony konsumentów i praw obywatelskich. Obejmowały one pracę nad uzyskaniem publicznego poparcia w Minnesocie dla Ustawy o prawach głosowania z 1965 r.; wprowadzenie tego, co stało się ustawą Fair Warning Act z 1966 r., która zmusiła producentów samochodów do informowania właścicieli samochodów o wadach bezpieczeństwa ; oraz sponsorowanie ustawodawstwa mającego na celu wzmocnienie rządowej inspekcji i regulacji zakładów pakowania mięsa.
Mondale pojawił się jako główny organ ustawodawczy gracz z sukcesem pośredniczącym w ustawie Fair Housing Act z 1968 r., która zakazała dyskryminacji w sprzedaży lub wynajmie większości typów mieszkań. Najbardziej kontrowersyjna część agendy praw obywatelskich Administracji Johnsona, otwarta ustawa mieszkaniowa, nie przyjęła już Kongresu w 1966 i 1967 roku. Mondale zgodził się stanąć na czele kolejnej próby i przez miesiące negocjacji on i jego sojusznicy uzyskali poparcie, które doprowadziło do uchwalenia ustawy jako Tytuł VIII Ustawy o prawach obywatelskich z 1968 roku.
Wojna w Wietnamie, którą Mondale początkowo popierał, a później opisał jako jeden z największych żalów, stopniowo przyćmiła inicjatywy Johnsona Great Society. Początkowo popierał wojnę w przekonaniu, że jest ona niezbędna do zablokowania ekspansji Związku Radzieckiego, ale później zrozumiał, że jest to wewnętrzna wojna domowa i sprzeciwiał się jej. Podróż senatora Mondalea do Wietnamu dostarczyła mu nowych informacji o charakterze konfliktu jako wojny o niepodległość narodową, a krytyczne poglądy personelu wojskowego z pierwszej linii dały mu trzeźwość. Mondale wraz z senatorem Fredem Harrisem z Oklahomy współprzewodniczyli United Demokraci na rzecz Humphreya w jego kampanii prezydenckiej w 1968 r. Po stracie Humphreya na rzecz Richarda Nixona Mondale starał się o członkostwo w komitetach zajmujących się potrzebami ludzi, zwłaszcza dzieci – Komisji Pracy i Opieki Publicznej oraz jej Podkomisji ds. Dzieci i Młodzieży, Komisja Specjalna ds. Żywienia i Potrzeb Ludzkich, Specjalna Komisja ds. Starzenia się, a w różnych okresach podkomitety ds. pracy imigracyjnej, emerytur, prawa pracy, zatrudnienia i ubóstwa, spraw kombatantów, finansowania zabezpieczenia społecznego i edukacji indyjskiej.
W 1970 został przewodniczącym Komisji Specjalnej ds. Równych Szans Edukacyjnych, która badała sposoby przezwyciężania trudności edukacyjnych dzieci pl z biednych i podzielonych rasowo dzielnic, które zalecały programy takie jak szkoły magnetyczne, projekty edukacji specjalnej, telewizja edukacyjna i edukacja dwujęzyczna, które stały się częścią nowoczesnego krajobrazu edukacyjnego.Brał udział w pracach legislacyjnych mających na celu wzmocnienie projektów usług prawnych; kilkakrotnie próbował odłożyć program wahadłowca na półkę; bezskutecznie usiłował uzyskać poparcie dla poprawy sytuacji pracowników migrujących; i wprowadził kompleksowy środek opieki nad dzieckiem, który został przyjęty przez Senat i Izbę Reprezentantów, ale został zawetowany przez prezydenta Nixona.