The Song of Hiawatha, “Paul Reveres Ride” en andere poëzie
In 1836 keerde Longfellow terug naar Harvard en vestigde zich in de beroemde Craigie House, dat hem later als huwelijkscadeau werd gegeven toen hij in 1843 hertrouwde. Zijn reisschetsen, Outre-Mer (1835), slaagden niet. In 1839 publiceerde hij Voices of the Night, waarin de gedichten Hymn naar de nacht, “” The Psalm of Life “en” The Light of the Stars “en werd onmiddellijk populair. Datzelfde jaar publiceerde Longfellow Hyperion, een romantische roman die zijn Europese reizen idealiseerde. In 1842 veroverden zijn Ballads and Other Poems, met favorieten als “The Wreck of the Hesperus” en “The Village Blacksmith”, de natie. De antislavernij-sentimenten die hij datzelfde jaar in Poems on Slavery uitte, misten echter de menselijkheid en kracht van de aanklachten van John Greenleaf Whittier over hetzelfde thema. Longfellow voelde zich meer thuis in Evangeline (1847), een verhalend gedicht dat bijna elk geletterd huis in de Verenigde Staten bereikte. Het is een sentimenteel verhaal over twee geliefden die van elkaar gescheiden zijn toen Britse soldaten de Acadians (Franse kolonisten) verdrijven uit wat nu Nova Scotia is. De geliefden, Evangeline en Gabriel, worden jaren later herenigd terwijl Gabriel op sterven ligt.
Longfellow was 18 jaar lang voorzitter van het moderne taalprogramma van Harvard en stopte toen met lesgeven in 1854. In 1855 gebruikte hij de twee boeken van Henry Rowe Schoolcraft over de indianenstammen in Noord-Amerika als basis en de trochaïsche metriek van het Finse epos Kalevala als zijn medium, vormde hij The Song of Hiawatha (1855). Zijn aantrekkingskracht op het publiek was onmiddellijk. Hiawatha is een Ojibwa-indiaan die, na verschillende mythische prestaties, de leider van zijn volk wordt en met Minnehaha trouwt voordat hij naar de eilanden van de gezegenden vertrekt. Zowel het gedicht als het zingende metrum zijn veelvuldige objecten van parodie geweest.
Longfellows lange gedicht The Courtship of Miles Standish (1858) was een ander groot populair succes. Maar de dood in 1861 van zijn tweede vrouw, nadat ze per ongeluk haar jurk in brand had gestoken, bracht hem in melancholie. Gedreven door de behoefte aan spirituele verlichting, vertaalde hij The Divine Comedy van Dante, waarmee hij een van de meest opmerkelijke vertalingen tot die tijd produceerde, en schreef hij zes sonnetten over Dante die tot zijn beste gedichten behoren.
The Tales of een Wayside Inn, ruw gemodelleerd naar Geoffrey Chaucers The Canterbury Tales en gepubliceerd in 1863, onthult zijn narratieve gave. Het eerste gedicht, Paul Reveres Ride, werd een nationale favoriet. Geschreven in een anapestic tetrameter bedoeld om het galopperen van een paard te suggereren, herinnert deze folkballade aan een held van de Amerikaanse Revolutie en zijn beroemde middernachtrit om de Amerikanen te waarschuwen de aanstaande Britse aanval op Concord, Massachusetts. Hoewel het verslag van Reveres rit historisch onjuist is, creëerde het gedicht een Amerikaanse legende. Longfellow publiceerde in 1872 wat hij bedoelde als zijn meesterwerk, Christus: A Mystery, een trilogie die vanaf het begin over het christendom gaat. Hij volgde dit werk met twee fragmentarische dramatische gedichten, “Judas Maccabaeus” en “Michael Angelo.” Maar zijn genialiteit was niet dramatisch, zoals hij eerder had laten zien in The Spanish Student (1843). Maar lang na zijn dood in 1882 bleken deze verwaarloosde latere werken enkele van zijn meest effectieve geschriften te bevatten.