Sommeren 1824 flyttet Mary Shelley til Kentish Town i Nord-London for å være i nærheten av Jane Williams. Hun kan ha vært, med ordene til sin biograf Muriel Spark, «litt forelsket» i Jane. Jane desillusjonerte henne senere ved å sladre om at Percy hadde foretrukket henne fremfor Mary, på grunn av Marys mangelfullhet som kone. Omtrent på dette tidspunktet jobbet Mary Shelley med romanen The Last Man (1826), og hun assisterte en serie med venner som skrev memoarer om Byron og Percy Shelley – begynnelsen på hennes forsøk på å forevige mannen sin. Hun møtte også den amerikanske skuespilleren John Howard Payne og den amerikanske forfatteren Washington Irving, som fascinerte henne. Payne ble forelsket i henne og i 1826 ba henne om å gifte seg med henne. Hun nektet og sa at etter å ha vært gift med ett geni, kunne hun bare gifte seg med en annen. Payne aksepterte avvisningen og prøvde uten hell å snakke vennen Irving om å foreslå seg selv. Mary Shelley var klar over Paynes plan , men hvor alvorlig hun tok det er uklart.
Reginald Eastons miniatyr av Mary Shelley er angivelig tegnet fra dødsmasken (ca. 1857).
I 1827 var Mary Shelley par til en ordning som gjorde det mulig for venninnen Isabel Robinson og Isabels kjæreste, Mary Diana Dods, som skrev under navnet David Lyndsay, å begynne på et liv sammen i Frankrike som mann og kone. Ved hjelp av Payne, som hun holdt i mørket om detaljene, fikk Mary Shelley falske pass for paret. I 1828 ble hun syk med kopper mens hun besøkte dem i Paris. Uker senere kom hun seg, uskadd, men uten sin ungdommelige skjønnhet.
I perioden 1827–40 var Mary Shelley opptatt som redaktør og forfatter. Hun skrev romanene The Fortunes of Perkin Warbeck (1830), Lodore (1835) og Falkner (1837). Hun bidro med fem bind med liv av italienske, spanske, portugisiske og franske forfattere til Lardners kabinett Cyclopaedia. Hun skrev også historier for dameblader. Hun hjalp fremdeles med å støtte faren sin, og de så etter utgivere for hverandre. I 1830 solgte hun copyright for en ny utgave av Frankenstein for £ 60 til Henry Colburn og Richard Bentley for deres nye Standard Novels-serie. Etter farens død i 1836, i en alder av åtti, begynte hun å samle brevene og et memoar for publisering, slik han hadde bedt om i testamentet, men etter to års arbeid forlot hun prosjektet. også forkjempet for Percy Shelleys poesi, promotert publikasjonen og sitert i skrivingen. I 1837 var Percys verk kjent og stadig mer beundret. Sommeren 1838 foreslo Edward Moxon, utgiveren av Tennyson og svigersønnen til Charles Lamb, å publisere et samlet verk av Percy Shelley. Mary ble betalt. £ 500 for å redigere Poetical Works (1838), som Sir Timothy insisterte på ikke å inneholde en biografi. Mary fant en måte å fortelle historien om Percys liv, likevel: hun inkluderte omfattende biografiske notater om diktene.
Shelley fortsatte å praktisere morens feministiske prinsipper ved å utvide hjelpen til kvinner som samfunnet ikke godkjente. For eksempel utvidet Shelley økonomisk støtte til Mary Diana Dods, en enslig mor og uekte, som ser ut til å ha vært lesbisk og gitt henne den nye identiteten til Walter Sholto Douglas, ektemann til kjæresten Isabel Robinson. Shelley hjalp også Georgiana Paul, en kvinne som mannen hennes ikke tillot for påstått utroskap. Shelley i sin dagbok om hennes hjelp til sistnevnte: «Jeg lager ikke en skryte-jeg gjør n ikke si høyt – se min raushet og storhet i tankene – for i sannhet er det enkel rettferdighet jeg utfører – og derfor blir jeg fortsatt utskjelt for å være verdslig «.
Mary Shelley fortsatte å behandle potensielle romantiske partnere med forsiktighet . I 1828 møtte hun og flørte med den franske forfatteren Prosper Mérimée, men hennes ene overlevende brev til ham ser ut til å være en avbøyning av hans kjærlighetserklæring. Hun ble glad da hennes gamle venn fra Italia, Edward Trelawny, kom tilbake til England, og de spøkte om ekteskapet i sine brev. Vennskapet deres hadde imidlertid endret seg etter at hun nektet å samarbeide med hans foreslåtte biografi om Percy Shelley; og han reagerte senere sint på hennes utelatelse av den ateistiske delen av dronning Mab fra Percy Shelleys dikt. Skrå referanser i hennes tidsskrifter, fra tidlig på 1830-tallet til tidlig på 1840-tallet, antyder at Mary Shelley hadde følelser for den radikale politikeren Aubrey Beauclerk, som kanskje har skuffet henne ved å gifte seg to ganger to ganger.
Mary Shelleys første bekymring i løpet av disse årene var velferden til Percy Florence. Hun hedret sin avdøde manns ønske om at sønnen hans skulle gå på offentlig skole, og med Sir Timothys motvillige hjelp, fikk han utdannelse i Harrow. For å unngå kostavgift flyttet hun selv til Harrow on the Hill slik at Percy kunne delta som daglærer.Selv om Percy gikk videre til Trinity College, Cambridge, og dablet i politikk og lov, viste han ingen tegn til foreldrenes gaver. Han var viet moren sin, og etter at han forlot universitetet i 1841, kom han til å bo hos henne.
Siste år og død
I 1840 og 1842 reiste mor og sønn sammen på kontinentet, reiser som Mary Shelley registrerte i Rambles i Tyskland og Italia i 1840, 1842 og 1843 ( 1844). I 1844 døde Sir Timothy Shelley endelig i en alder av nitti, «falt fra stilken som en overblåst blomst», som Mary sa det. For første gang var hun og sønnen økonomisk uavhengige, selv om boet viste seg. mindre verdifullt enn de hadde håpet.
For å oppfylle Mary Shelleys ønsker, Percy Florence og hans kone Jane fikk gravd kister av foreldrene til Mary Shelley og gravlagt sammen med henne i Bournemouth.
I midten av 1840-årene fant Mary Shelley seg mål for tre separate utpressere. I 1845 truet et italiensk politisk eksil ved navn Gatteschi, som hun hadde møtt i Paris, med å publisere brev hun hadde sendt ham. En venn av sønnen hennes bestikket en politimester til å ta beslag på Gatteschis papirer, inkludert brevene, som deretter ble ødelagt. Rett etterpå kjøpte Mary Shelley noen brev skrevet av seg selv og Percy Bysshe Shelley fra en mann som kalte seg G. Byron og poserte som den uekte sønnen til avdøde Lord Byron. Også i 1845 nærmet Percy Bysshe Shelleys fetter Thomas Medwin henne og hevdet å ha skrevet en skadelig biografi om Percy Shelley. Han sa at han ville undertrykke den til gjengjeld for £ 250, men Mary Shelley nektet.
I 1848 giftet Percy Florence seg med Jane Gibson St John. Ekteskapet viste seg å være lykkelig, og Mary Shelley og Jane var glad i hverandre. Mary bodde sammen med sønnen og svigerdatteren deres på Field Place, Sussex, Shelleys «forfedrehjem. , og på Chester Square, London, og fulgte dem på utenlandsreiser.
Mary Shelleys siste år ble ødelagt av sykdom. Fra 1839 led hun av hodepine og lammelser i deler av kroppen hennes, som noen ganger hindret henne i å lese og skrive. 1. februar 1851, på Chester Square, døde hun i en alder av femti-tre av det legen hennes mistenkte var en hjernesvulst. Ifølge Jane Shelley hadde Mary Shelley bedt om å bli gravlagt med hennes mor og far, men Percy og Jane, som dommer kirkegården ved St. Pancras t være «fryktelig», valgte å begrave henne i stedet i St. Peters kirke, Bournemouth, nær deres nye hjem i Boscombe. På det første jubileet for Mary Shelleys død åpnet Shelleys boksebordet sitt. Inne fant de låser av hennes døde barns hår, en notatbok hun hadde delt med Percy Bysshe Shelley, og en kopi av diktet hans Adonaïs med en siden brettet rundt en silkepakke som inneholder noe av asken hans og restene av hjertet.