Hiawatha éneke, “Paul Revere lovaglása” és más költészet
1836-ban Longfellow visszatért Harvardba és a a híres Craigie-ház, amelyet később esküvői ajándékként kaptak, amikor 1843-ban újra nősült. Utazási vázlatai, az Outre-Mer (1835), nem jártak sikerrel. 1839-ben kiadta az Éjszaka hangját, amely a “Himnusz” című verseket tartalmazta. az Éjszakára ”, az„ Élet zsoltára ”és a„ Csillagok fénye ”címmel, és azonnali népszerűségre tett szert. Ugyanebben az évben Longfellow kiadta a Hyperion című romantikus regényt, amely idealizálja európai utazásait. 1842-ben balladái és egyéb versei, amelyek olyan kedvenceket tartalmaznak, mint “A Hesperus roncsa” és “A falusi kovács”, elsöpörték a nemzetet. A rabszolgaságról szóló versekben ugyanebben az évben kifejtett rabszolgaságellenes érzelmekből azonban hiányzott John Greenleaf Whittier ugyanazon témájú feljelentéseinek embersége és ereje. Longfellow inkább otthon volt Evangeline-ben (1847), egy elbeszélő költeményben, amely az Egyesült Államok szinte minden írástudó otthonába eljutott. Egy szentimentális mese két szeretőről, akik akkor különültek el, amikor a brit katonák kiűzték az acadiakat (francia gyarmatosítókat) a mai Új-Skócia területéről. A szerelmesek, Evangeline és Gabriel évekkel később újra összeállnak, amikor Gabriel haldoklik.
Longfellow 18 évig a Harvard modern nyelvű programjának elnöke volt, majd 1854-ben otthagyta a tanítást. 1855-ben Henry Rowe Schoolcraft Észak-Amerika indián törzsekről szóló két könyvét használta fel médiumaként pedig a finn Kalevala eposz trohaji metrikáit hozta létre Hiawatha énekét (1855). Azonnali volt a fellebbezése. Hiawatha Ojibwa indián, aki különféle mitikus bravúrok után népének vezetője lesz és feleségül veszi Minnehahát, mielőtt elindulna a Boldogok szigeteire. Mind a vers, mind annak énekes métere a paródia gyakori tárgya volt.
Longfellow The Miles Courish Standish (1858) című hosszú költeménye szintén nagy népszerűségnek örvendett. De második feleségének halála 1861-ben, miután véletlenül felgyújtotta ruháját, melankóliába sodorta. A lelki megkönnyebbülés szükségességétől vezérelve lefordította Dante isteni vígjátékát, az akkori idők egyik legjelentősebb fordítását produkálva, és Dante-ról hat szonettet írt, amelyek a legjobb versei közé tartoznak.
The Tales of egy Wayside Inn, amely nagyjából Geoffrey Chaucer The Canterbury-mesék mintájára készült és 1863-ban jelent meg, elárulja narratív ajándékát. Az első vers, a “Paul Revere lovaglása” nemzeti kedvenc lett. Anapesztikus tetraméterben írva a ló vágtatására utal, ez a népi ballada felidézi az amerikai forradalom hősét és híres “éjféli útját”, hogy figyelmeztesse az amerikaiakat a közelgő brit rajtaütés a massachusettsi Concordon. Noha a Revere útjára vonatkozó beszámolója történelmileg pontatlan, a vers amerikai legendát alkotott. Longfellow 1872-ben publikálta remekművének szánt Christus: A rejtély című trilógiát, amely kezdettől fogva a kereszténységgel foglalkozik. Ezt a művet két töredékes drámai verssel követte: “Judas Maccabaeus” és “Michael Angelo”. De zsenialitása nem volt drámai, amint azt korábban a Spanyol diák (1843) c. Már jóval 1882-ben bekövetkezett halála után ezek az elhanyagolt későbbi művek a leghatékonyabb írást tartalmazzák.