Hiawathan laulu, ”Paul Reveres Ride” ja muu runous
Vuonna 1836 Longfellow palasi Harvardiin ja asettui kuuluisa Craigie House, joka myöhemmin annettiin hänelle häälahjaksi, kun hän meni naimisiin uudelleen vuonna 1843. Hänen matkasuunnitelmansa Outre-Mer (1835) eivät onnistuneet. Vuonna 1839 hän julkaisi Yön äänet, joka sisälsi runoja ”Virsi”. yöhön ”,” Elämän psalmi ”ja” Tähtien valo ”ja saavuttivat välittömän suosion. Samana vuonna Longfellow julkaisi Hyperionin, romanttisen romaanin, joka idealisoi hänen eurooppalaisia matkojaan. Vuonna 1842 hänen balladit ja muut runot, jotka sisälsivät suosikkeja, kuten ”Hesperuksen hylky” ja ”Kylän seppä”, pyyhkäisivät kansakunnan. Samana vuonna runoissaan orjuudesta ilmaistut orjuudenvastaiset tunteet puuttuivat kuitenkin John Greenleaf Whittierin samasta aiheesta tekemistä irtisanomisista. Longfellow oli enemmän kotona Evangeline (1847), kertomusruno, joka saavutti melkein jokaisen lukutaidon kodin Yhdysvalloissa. Se on sentimentaalinen tarina kahdesta rakastajasta, jotka erotetaan toisistaan, kun brittiläiset sotilaat karkottavat acadialaiset (ranskalaiset siirtolaiset) nykyisestä Nova Scotiasta. Rakastajat, Evangeline ja Gabriel, yhdistyvät vuosia myöhemmin, kun Gabriel kuolee.
Longfellow johti Harvardin modernin kielen ohjelmaa 18 vuotta ja lähti sitten opetuksesta vuonna 1854. Vuonna 1855 hän käytti Henry Rowe Schoolcraftin kahta Pohjois-Amerikan intialaista heimoa käsittelevää kirjaa. ja suomalaisen Kalevala-eepoksen trokhaariset mittarit hänen välittäjällään hän muotoili Hiawathan laulun (1855). Sen vetoomus yleisöön oli välitöntä. Hiawatha on Ojibwa-intialainen, josta useiden myyttisten tekojen jälkeen tulee kansansa johtaja ja menee naimisiin Minnehahan kanssa ennen kuin lähtee Siunattujen saarille. Sekä runo että sen laulumittari ovat olleet usein parodian kohteita.
Longfellown pitkä runo The Milts Standish (1858) oli toinen suuri suosittu menestys. Mutta hänen toisen vaimonsa kuolema vuonna 1861, kun hän vahingossa sytytti mekonsa tuleen, sai hänet melankoliaan. Henkisen helpotuksen tarpeen johdosta hän käänsi Danten jumalallisen komedian tuottamalla yhden tuon ajan merkittävimmistä käännöksistä ja kirjoitti Dantelle kuusi sonettia, jotka kuuluvat hänen hienoimpiin runoihinsa.
The Tales of karkeasti Geoffrey Chaucerin The Canterbury Tales -mallin mallin mukainen Wayside Inn paljastaa vuonna 1863 julkaistun kertomuslahjan. Ensimmäisestä runosta, ”Paul Reveres Ride”, tuli kansallinen suosikki. Anapestisessa tetrametrissä kirjoitettu tarkoitus viitata hevosen laukkaamiseen. lähestyvä brittiläinen hyökkäys Massachusettsin Concordissa Vaikka runo Revereen ratsastuksesta on historiallisesti epätarkka, runo loi amerikkalaisen legendan. Longfellow julkaisi vuonna 1872 mestariteoksensa Christus: Mystery, trilogian, joka käsittelee kristinuskoa sen alusta lähtien. Hän seurasi tätä teosta kahdella pirstaleisella dramaattisella runolla ”Judas Maccabaeus” ja ”Michael Angelo”. Mutta hänen neroutensa ei ollut dramaattinen, kuten hän oli aiemmin osoittanut teoksessa The Spanish Student (1843). Kauan hänen kuolemansa jälkeen vuonna 1882 näiden laiminlyötyjen myöhempien teosten nähtiin sisältävän joitain hänen tehokkaimmista kirjoituksistaan.