Im Mai 1960 ernannte Gouverneur Freeman Mondale nach dem umstrittenen Rücktritt des Amtsinhabers zum Generalstaatsanwalt von Minnesota und wurde in das Amt des Generalstaatsanwalts gewählt sein eigenes Recht im Herbst. Sein Instinkt, als nachdenklicher, hart arbeitender „Volksanwalt“ zu fungieren, wurde in seinen ersten Amtsmonaten durch die Untersuchung und Aufdeckung von massivem Betrug bei den Spendenaktionen von Beamten der Schwester-Elizabeth-Kenny-Stiftung zufällig verstärkt. In Mondales vierjähriger Amtszeit als Generalstaatsanwalt in Minnesota gab es mehrere andere Initiativen von staatlicher und nationaler Bedeutung, die die Rolle des Amtes als Beschützer der Bürgerschaft erweiterten, einschließlich der Einrichtung separater Einheiten für Verbraucherschutz, Kartellrecht und Bürgerrechte und seine rechtliche Autorität in einer Klage gegen eine räuberische Ofenreparaturfirma zu erweitern und einen Schriftsatz von 22 Generalstaatsanwälten zu leiten, der die wegweisende Entscheidung des Obersten Gerichtshofs der USA in Gideon gegen Wainwright beeinflusste, die das Recht bedürftiger Angeklagter in Verbrechensfällen begründete Er war auch Mitglied des Verbraucherbeirats des Präsidenten (1960-1964).
Mondales Eintritt in Die nationale Politik fand 1964 auf dem Democratic National Convention statt, als er als Vorsitzender eines Unterausschusses des Credentials Committee einen historischen Kompromiss zwischen der getrennten Mississippi-Delegation und der Mississippi Freedom Democratic Party vermittelte, der die Gültigkeit der regulären Delegation als Vertreter des Staates in Frage gestellt hatte Menschen. Obwohl der Kompromiss die leidenschaftlicheren Mitglieder beider Fraktionen erzürnte, entschärfte er eine potenziell explosive und polarisierende Situation und bereitete die Voraussetzungen für die anschließende Transformation der Demokratischen Partei. Infolge der neuen Regeln, die auf dem Konvent von 1964 verabschiedet wurden, wurden getrennte Delegationen verboten und die Teilnahme von zuvor marginalisierten Gruppen dramatisch ausgeweitet.
Nachdem Hubert Humphrey 1964 zum US-Vizepräsidenten gewählt worden war, ernannte der Gouverneur von Minnesota, Karl Rolvaag, Mondale Seine ersten Amtsjahre fielen mit der Verabschiedung der wichtigsten sozialen und wirtschaftlichen Programme zusammen, die Präsident Lyndon Johnsons „Great Society“ definierten, und er wurde einer der zuverlässigsten Befürworter, die er befürwortete Wirtschafts-, Bildungs-, Verbraucherschutz- und Bürgerrechtsmaßnahmen. Dazu gehörte die öffentliche Unterstützung in Minnesota für das Voting Rights Act von 1965 und die Einführung des Fair Warning Act von 1966, das die Autohersteller dazu zwang, die Autobesitzer über Sicherheitsmängel zu informieren und Sponsoring-Gesetzgebung zur Stärkung der staatlichen Inspektion und Regulierung von Fleischverpackungsbetrieben.
Mondale wurde zu einem wichtigen Gesetzgeber Spieler mit seiner erfolgreichen Vermittlung des Fair Housing Act von 1968, der die Diskriminierung beim Verkauf oder der Vermietung der meisten Arten von Wohnraum verbot. Der umstrittenste Teil der Bürgerrechtsagenda der Johnson-Regierung, die Gesetzgebung für offenes Wohnen, hatte den Kongress bereits 1966 und 1967 nicht bestanden. Mondale erklärte sich bereit, einen weiteren Versuch anzuführen, und durch monatelange Verhandlungen erhielten er und seine Verbündeten Unterstützung, die zur Verabschiedung des Gesetzes führte als Titel VIII des Civil Rights Act von 1968.
Johnsons Initiativen der Great Society wurden allmählich vom Vietnamkrieg überschattet, den Mondale zunächst unterstützte und später als eines seiner größten Bedauern bezeichnete. Er unterstützte den Krieg zunächst in der Überzeugung, dass es wichtig sei, die Expansion der Sowjetunion zu blockieren, erkannte jedoch später, dass es sich um einen internen Bürgerkrieg handelte, und lehnte ihn ab. Senator Mondales Reise nach Vietnam gab ihm neue Informationen über die Natur des Konflikts als Krieg um die nationale Unabhängigkeit und er war ernüchtert über die kritischen Ansichten des Militärpersonals an vorderster Front. Mondale war zusammen mit Senator Fred Harris aus Oklahoma Co-Vorsitzender von United Demokraten für Humphrey in seiner Präsidentschaftskampagne von 1968: Nach dem Verlust von Humphrey an Richard Nixon suchte und gewann Mondale die Mitgliedschaft in Ausschüssen, die sich mit menschlichen Bedürfnissen befassten, insbesondere mit denen von Kindern – dem Arbeits- und Sozialausschuss und seinem Unterausschuss für Kinder und Jugendliche. der Auswahlausschuss für Ernährung und menschliche Bedürfnisse, ein Sonderausschuss für Altern und zu verschiedenen Zeiten Unterausschüsse für Wanderarbeit, Ruhestand, Arbeitsgesetzgebung, Beschäftigung und Armut, Veteranenangelegenheiten, Finanzierung der sozialen Sicherheit und indische Bildung.
1970 wurde er zum Vorsitzenden des Auswahlausschusses für Chancengleichheit im Bildungsbereich ernannt, der Mittel zur Überwindung der Bildungsnachteile von Kindern untersuchte en aus armen und rassentrennenden Stadtteilen, die Programme wie Magnetschulen, Sonderpädagogikprojekte, Bildungsfernsehen und zweisprachigen Unterricht empfahlen, die Teil der modernen Bildungslandschaft geworden sind.Er war an der Gesetzgebung zur Stärkung von Rechtsdienstprojekten beteiligt. mehrmals versucht, das Space-Shuttle-Programm einzustellen; erfolglos versucht, Unterstützung für Verbesserungen des Zustands von Wanderarbeitnehmern zu sammeln; und führte eine umfassende Kinderbetreuungsmaßnahme ein, die vom Senat und vom Repräsentantenhaus verabschiedet wurde, aber von Präsident Nixon mit einem Veto belegt wurde.