Das Lied von Hiawatha, „Paul Reveres Ride“ und andere Gedichte
1836 kehrte Longfellow nach Harvard zurück und ließ sich in der berühmtes Craigie House, das ihm später als Hochzeitsgeschenk gegeben wurde, als er 1843 wieder heiratete. Seine Reiseskizzen Outre-Mer (1835) waren nicht erfolgreich. 1839 veröffentlichte er Voices of the Night, das die Gedichte „Hymn“ enthielt zur Nacht “,„ Der Psalm des Lebens “und„ Das Licht der Sterne “und erlangte sofortige Popularität. Im selben Jahr veröffentlichte Longfellow Hyperion, einen romantischen Roman, der seine Europareisen idealisiert. 1842 eroberten seine Balladen und andere Gedichte, die Favoriten wie „Das Wrack des Hesperus“ und „Der Dorfschmied“ enthielten, die Nation. Den Antisklaverei-Gefühlen, die er im selben Jahr in Gedichten über Sklaverei zum Ausdruck brachte, fehlte jedoch die Menschlichkeit und Macht von John Greenleaf Whittiers Denunzierungen zum gleichen Thema. Longfellow war mehr in Evangeline (1847) zu Hause, einem Erzählgedicht, das fast jedes literarische Zuhause in den Vereinigten Staaten erreichte. Es ist eine sentimentale Geschichte von zwei Liebenden, die getrennt wurden, als britische Soldaten die Akadier (französische Kolonisten) aus dem heutigen Nova Scotia vertrieben. Die Liebenden Evangeline und Gabriel werden Jahre später wiedervereinigt, als Gabriel im Sterben liegt.
Longfellow leitete 18 Jahre lang das moderne Sprachprogramm von Harvard und verließ dann 1854 den Unterricht. 1855 verwendete er Henry Rowe Schoolcrafts zwei Bücher über die indianischen Stämme Nordamerikas als Basis und die trochaischen Metriken des finnischen Epos Kalevala als sein Medium, er gestaltete das Lied von Hiawatha (1855). Die Öffentlichkeit wurde sofort angesprochen. Hiawatha ist ein Ojibwa-Indianer, der nach verschiedenen mythischen Taten zum Anführer seines Volkes wird und Minnehaha heiratet, bevor er zu den Inseln der Seligen aufbricht. Sowohl das Gedicht als auch sein Singsang-Meter waren häufige Objekte der Parodie.
Longfellows langes Gedicht The Courtship of Miles Standish (1858) war ein weiterer großer Erfolg in der Bevölkerung. Aber der Tod seiner zweiten Frau im Jahr 1861, nachdem sie versehentlich ihr Kleid in Brand gesteckt hatte, versetzte ihn in Melancholie. Angetrieben von der Notwendigkeit spiritueller Erleichterung übersetzte er The Divine Comedy von Dante, produzierte eine der bemerkenswertesten Übersetzungen dieser Zeit und schrieb sechs Sonette über Dante, die zu seinen besten Gedichten gehören.
The Tales of Ein Wayside Inn, das ungefähr Geoffrey Chaucers The Canterbury Tales nachempfunden und 1863 veröffentlicht wurde, enthüllt seine erzählerische Begabung. Das erste Gedicht, „Paul Reveres Ride“, wurde zu einem nationalen Favoriten. Geschrieben in einem anapestischen Tetrameter, der das Galoppieren eines Pferdes suggerieren soll, erinnert diese Volksballade an einen Helden der amerikanischen Revolution und seinen berühmten „Mitternachtsritt“, um die Amerikaner zu warnen der bevorstehende britische Überfall auf Concord, Massachusetts. Obwohl sein Bericht über Reveres Fahrt historisch ungenau ist, schuf das Gedicht eine amerikanische Legende. Longfellow veröffentlichte 1872 sein Meisterwerk Christus: A Mystery, eine Trilogie, die sich von Anfang an mit dem Christentum befasste. Er folgte dieser Arbeit mit zwei fragmentarischen dramatischen Gedichten, „Judas Maccabaeus“ und „Michael Angelo“. Aber sein Genie war nicht dramatisch, wie er zuvor in The Spanish Student (1843) gezeigt hatte. Lange nach seinem Tod im Jahr 1882 enthielten diese vernachlässigten späteren Werke jedoch einige seiner effektivsten Schriften.