Nel maggio del 1960 il governatore Freeman nominò Mondale alla carica di procuratore generale del Minnesota, a seguito delle controverse dimissioni dellincumbent, e fu eletto alla carica in suo diritto quellautunno. Il suo istinto di servire come un “avvocato del popolo” premuroso e laborioso ha ricevuto un fortuito impulso durante i suoi primi mesi in carica dalle indagini e dalla denuncia di frodi massicce nelle attività di raccolta fondi dei funzionari della Fondazione Sister Elizabeth Kenny.
I quattro anni di Mondale come procuratore generale del Minnesota hanno visto diverse altre iniziative di importanza sia statale che nazionale che hanno ampliato il ruolo dellufficio come protettore della cittadinanza, inclusa la creazione di unità separate per la protezione dei consumatori, lantitrust e i diritti civili; ed espandendo la sua autorità legale in una causa contro una società di riparazione di fornaci predatori; e guidando un brief di 22 procuratori generali statali che ha influenzato la sentenza storica della Corte Suprema degli Stati Uniti in Gideon v. ricevere consulenze nominate dal tribunale. Ha anche lavorato come membro del Presidents Consumer Advisory Council (1960-1964).
Lingresso di Mondale la politica nazionale arrivò alla Convenzione nazionale democratica del 1964, quando come presidente di un sottocomitato del Comitato per le credenziali, mediatore di uno storico compromesso tra la delegazione segregata del Mississippi e il Partito Democratico per la Libertà del Mississippi, che aveva contestato la validità della delegazione regolare come rappresentanti dello stato persone. Sebbene il compromesso abbia incensato i membri più ferventi di entrambe le fazioni, ha disinnescato una situazione potenzialmente esplosiva e polarizzante e ha posto le basi per la successiva trasformazione del Partito Democratico. Come risultato delle nuove regole adottate alla Convenzione del 1964, le delegazioni segregate furono proibite e la partecipazione di gruppi precedentemente emarginati si espanse notevolmente.
Dopo che Hubert Humphrey fu eletto vicepresidente degli Stati Uniti nel 1964, il governatore del Minnesota Karl Rolvaag nominò Mondale per sostituirlo al Senato, dove ha servito per tutto il 1976. I suoi primi anni in carica coincisero con il passaggio dei principali programmi sociali ed economici che definivano la “Great Society” del presidente Lyndon Johnson, e divenne uno dei suoi sostenitori più affidabili, sostenendo misure economiche, educative, di protezione dei consumatori e dei diritti civili. Queste includevano il lavoro per raccogliere il sostegno pubblico in Minnesota per il Voting Rights Act del 1965 e lintroduzione di quello che divenne il Fair Warning Act del 1966, che costringeva i produttori di automobili a informare i proprietari di automobili dei difetti di sicurezza e la sponsorizzazione della legislazione per rafforzare lispezione e la regolamentazione del governo degli impianti di confezionamento della carne.
Mondale è emersa come una giocatore con il suo mediatore di successo del Fair Housing Act del 1968, che bandiva la discriminazione nella vendita o nellaffitto della maggior parte dei tipi di alloggi. La parte più controversa dellagenda dei diritti civili dellamministrazione Johnson, la legislazione sugli alloggi aperti non era già riuscita ad approvare il Congresso nel 1966 e nel 1967. Mondale accettò di guidare un altro tentativo e attraverso mesi di negoziati lui ei suoi alleati ottennero il sostegno che portò allapprovazione del disegno di legge. come titolo VIII del Civil Rights Act del 1968.
Le iniziative della Johnsons Great Society furono gradualmente messe in ombra dalla guerra del Vietnam, che Mondale inizialmente sostenne e in seguito descrisse come uno dei suoi più grandi rimpianti. Inizialmente sostenne la guerra nella convinzione che fosse essenziale per bloccare lespansione dellUnione Sovietica, ma in seguito capì che si trattava di una guerra civile interna e vi si oppose. Il viaggio del senatore Mondale in Vietnam gli ha fornito nuove informazioni sulla natura del conflitto come guerra per lindipendenza nazionale ed è rimasto deluso dalle opinioni critiche del personale militare in prima linea. Democratici per Humphrey nella sua campagna per la presidenza del 1968. Dopo la perdita di Humphrey a causa di Richard Nixon, Mondale cercò e ottenne ladesione a comitati che si occupavano dei bisogni umani, in particolare quelli dei bambini: il Comitato per il lavoro e il benessere pubblico e la sua sottocommissione su bambini e giovani il comitato ristretto per lalimentazione e le esigenze umane, un comitato speciale sullinvecchiamento e, in tempi diversi, sottocomitati sul lavoro migratorio, pensione, legislazione sul lavoro, occupazione e povertà, affari dei veterani, finanziamento della sicurezza sociale e istruzione indiana.
Nel 1970 è stato nominato presidente del comitato ristretto per le pari opportunità educative, che ha studiato i mezzi per superare gli svantaggi educativi dei bambini it da quartieri poveri e razzialmente segregati e che raccomandavano programmi come scuole magnetiche, progetti di educazione speciale, televisione educativa e istruzione bilingue che sono diventati parte del panorama educativo moderno.Si è occupato di legislazione per rafforzare i progetti di servizi legali; ha tentato più volte di accantonare il programma dello space shuttle; ha tentato senza successo di raccogliere sostegno per il miglioramento delle condizioni dei lavoratori migranti; e ha introdotto una misura globale di assistenza allinfanzia che è stata approvata dal Senato e dalla Camera ma ha posto il veto dal presidente Nixon.