Cântecul lui Hiawatha, „Paul Reveres Ride” și alte poezii
În 1836 Longfellow s-a întors la Harvard și s-a stabilit în faimoasa Casă Craigie, care i-a fost oferită ulterior drept cadou de nuntă când s-a recăsătorit în 1843. Schițele sale de călătorie, Outre-Mer (1835), nu au reușit. În 1839 a publicat Vocile nopții, care conținea poeziile „Hymn la noapte, ”„ Psalmul vieții ”și„ Lumina stelelor ”și a atins popularitate imediată. În același an, Longfellow a publicat Hyperion, un roman romantic care își idealizează călătoriile în Europa. În 1842, Baladele și alte poezii ale sale, care conțineau favorite precum „Epava din Hesperus” și „Fierarul satului”, au măturat națiunea. Sentimentele anti-sclavie pe care le-a exprimat în Poems on Slavery în același an, totuși, nu aveau umanitatea și puterea denunțărilor lui John Greenleaf Whittier pe aceeași temă. Longfellow era mai mult acasă în Evangeline (1847), un poem narativ care a ajuns aproape în fiecare casă literată din Statele Unite. Este o poveste sentimentală a doi îndrăgostiți separați când soldații britanici îi alungă pe acadieni (coloniști francezi) din ceea ce este acum Noua Scoție. Iubitorii, Evangeline și Gabriel, se reunesc ani mai târziu, pe măsură ce Gabriel moare.
Longfellow a condus programul de limbă modernă de la Harvard timp de 18 ani și apoi a părăsit predarea în 1854. În 1855, folosind drept bază cele două cărți ale lui Henry Rowe Schoolcraft despre triburile indiene din America de Nord. și metricele trohaice ale epopeii finlandeze Kalevala ca mediu al său, el a creat Cântecul Hiawatha (1855). Apelul său către public a fost imediat. Hiawatha este un indian Ojibwa care, după diferite fapte mitice, devine liderul poporului său și se căsătorește cu Minnehaha înainte de a pleca spre Insulele Binecuvântaților. Atât poemul, cât și metrul său de cântec au fost obiecte frecvente ale parodiei.
Poezia lungă a lui Longfellow The Courtship of Miles Standish (1858) a fost un alt mare succes popular. Dar moartea în 1861 a celei de-a doua soții a lui, după ce ea și-a dat foc accidental rochia, l-a aruncat în melancolie. Motivat de nevoia de alinare spirituală, a tradus Divina Comedie de Dante, producând una dintre cele mai notabile traduceri din acea vreme, și a scris șase sonete pe Dante care se numără printre cele mai bune poezii ale sale.
The Tales of un Inn Wayside, modelat aproximativ după The Canterbury Tales de Geoffrey Chaucer și publicat în 1863, dezvăluie darul său narativ. Prima poezie, „Plimbarea lui Paul Revere”, a devenit un favorit național. Scrisă într-un tetrametru anapestic menit să sugereze galopul unui cal, această baladă populară amintește de un erou al Revoluției Americane și faimoasa sa „plimbare la miezul nopții” pentru a-i avertiza pe americani despre iminentul raid britanic asupra Concord, Massachusetts. Deși relatarea sa despre călătoria lui Revere este inexactă din punct de vedere istoric, poemul a creat o legendă americană. Longfellow a publicat în 1872 ceea ce intenționa să fie capodopera sa, Christus: Un mister, o trilogie care se ocupă cu creștinismul de la începuturi. A urmat această lucrare cu două poezii dramatice fragmentare, „Judas Maccabaeus” și „Michael Angelo”. Dar geniul său nu era dramatic, așa cum demonstrase mai devreme în The Spanish Student (1843). Cu mult după moartea sa, în 1882, aceste lucrări ulterioare neglijate au fost considerate a conține unele dintre cele mai eficiente scrieri ale sale.