În mai 1960, guvernatorul Freeman l-a numit pe Mondale în funcția de procuror general din Minnesota, în urma demisiei contencioase a titularului, și a fost ales în funcție în dreptul său în această cădere. Instinctul său de a servi drept „avocat al oamenilor” gânditor și muncitor a primit un impuls fortuit în primele sale luni de mandat prin investigarea și expunerea unor fraude masive în activitățile de strângere de fonduri ale funcționarilor Fundației Sora Elizabeth Kenny.
Cei patru ani ai procurorului general al lui Mondale în Minnesota au văzut câteva alte inițiative cu semnificație atât națională, cât și națională, care au extins rolul biroului ca protector al cetățeniei, inclusiv înființarea de unități separate de protecție a consumatorilor, antitrust și drepturi civile; și extinderea autorității sale legale într-o acțiune împotriva unei companii de reparații a cuptorului; și conducerea unui comunicat de 22 de procurori generali ai statului care a influențat hotărârea de referință a Curții Supreme a SUA în Gideon v. Wainwright, care a stabilit dreptul inculpaților indigeni în cazurile de infracțiuni a primit un avocat numit de instanță. De asemenea, a fost membru al Consiliului consultativ al președintelui consumatorilor (1960-1964).
Intrarea lui Mondale în politica națională a venit la Convenția Națională Democrată din 1964, când, în calitate de președinte al subcomitetului Comitetului de acreditare, a intermediat un compromis istoric între delegația segregată din Mississippi și Partidul Democrat pentru Libertate din Mississippi, care a contestat validitatea delegației regulate ca reprezentanți ai statului. oameni. Deși compromisul i-a înfuriat pe membrii mai fervenți ai ambelor facțiuni, a dezamorsat o situație potențial explozivă și polarizantă și a pregătit scena pentru transformarea ulterioară a Partidului Democrat. Ca urmare a noilor reguli adoptate la Convenția din 1964, delegațiile segregate au fost interzise, iar participarea grupurilor marginalizate anterior s-a extins dramatic.
După ce Hubert Humphrey a fost ales vicepreședinte SUA în 1964, guvernatorul Minnesota, Karl Rolvaag, a numit Mondale să-l înlocuiască în Senat, unde a slujit până în 1976. Primii săi ani de funcție au coincis cu adoptarea marilor programe sociale și economice care au definit „Marea Societate” a președintelui Lyndon Johnson și a devenit unul dintre cei mai de încredere susținători ai acesteia, susținând măsuri economice, educaționale, de protecție a consumatorilor și drepturi civile. Acestea au inclus lucrul pentru a obține sprijinul public din Minnesota pentru Legea drepturilor de vot din 1965; introducerea a ceea ce a devenit Legea de avertizare echitabilă din 1966, care a obligat producătorii de automobile să informeze proprietarii de mașini despre defectele de siguranță și sponsorizarea legislației pentru consolidarea inspecției guvernamentale și a reglementării instalațiilor de ambalare a cărnii. jucător cu intermedierea cu succes a Legii privind locuințele echitabile din 1968, care a interzis discriminarea în vânzarea sau închirierea majorității tipurilor de locuințe. Cea mai controversată porțiune din agenda drepturilor civile a administrației Johnson, legislația privind locuințele deschise, nu a reușit deja să treacă Congresul în 1966 și 1967. Mondale a fost de acord să conducă o nouă încercare și, prin luni de negocieri, el și aliații săi au obținut sprijinul care a dus la adoptarea proiectului de lege. ca titlul VIII al Legii drepturilor civile din 1968.
Inițiativele Johnsons Great Society au fost treptat umbrite de războiul din Vietnam, pe care Mondale l-a susținut inițial și a descris ulterior drept unul dintre cele mai mari regrete ale sale. El a susținut inițial războiul în convingerea că este esențial pentru blocarea expansiunii Uniunii Sovietice, dar mai târziu a înțeles că este un război civil intern și s-a opus. Călătoria senatorului Mondale în Vietnam i-a oferit noi informații despre natura conflictului ca un război pentru independența națională și a fost liniștit de opiniile critice ale personalului militar din prima linie. Democrați pentru Humphrey în campania sa din 1968 pentru președinție. După pierderea lui Humphrey în fața lui Richard Nixon, Mondale a căutat și a obținut calitatea de membru în comitetele care se ocupau de nevoile umane, în special cele ale copiilor – Comitetul pentru muncă și bunăstare publică și Subcomitetul pentru copii și tineri, Comitetul selectiv pentru nutriție și nevoi umane, un comitet special pentru îmbătrânire și, în diferite momente, subcomitete pentru muncă migratoare, pensionare, legislația muncii, ocuparea forței de muncă și sărăcie, problemele veteranilor, finanțarea securității sociale și educația indiană.
În 1970 a fost numit președinte al Comitetului selectiv pentru șanse egale în educație, care a studiat mijloacele de depășire a dezavantajelor educaționale ale copiilor ro din cartiere sărace și segregate rasial și care au recomandat programe precum școli magnetice, proiecte de educație specială, televiziune educațională și învățământ bilingv care au devenit parte a peisajului educațional modern.A fost implicat în legislație pentru consolidarea proiectelor de servicii juridice; a încercat de mai multe ori să închidă programul navetei spațiale; a încercat fără succes să obțină sprijin pentru îmbunătățirea stării lucrătorilor migranți; și a introdus o măsură cuprinzătoare de îngrijire a copilului, adoptată de Senat și Cameră, dar vetoată de președintele Nixon.