En mai 1960, le gouverneur Freeman nomma Mondale au poste de procureur général du Minnesota, à la suite de la démission controversée du titulaire, et il fut élu au poste de son propre droit qui tombent. Son instinct de servir d «avocat du peuple» réfléchi et travailleur a été fortuitement stimulé au cours de ses premiers mois de mandat par lenquête et la dénonciation dune fraude massive dans les activités de collecte de fonds des responsables de la Fondation Sister Elizabeth Kenny.
Les quatre années de Mondale en tant que procureur général du Minnesota ont vu plusieurs autres initiatives dimportance nationale et étatique qui ont élargi le rôle du bureau en tant que protecteur des citoyens, y compris létablissement dunités distinctes de protection des consommateurs, danti-trust et de droits civils; tests et étendre son autorité juridique dans une poursuite contre une entreprise de réparation de fours prédateurs; et diriger un mémoire de 22 procureurs généraux qui ont influencé la décision historique de la Cour suprême des États-Unis dans Gideon c.Wainwright, qui a établi le droit des accusés indigents dans les affaires de crime à Il a également été membre du Presidents Consumer Advisory Council (1960-1964).
Entrée de Mondale dans la politique nationale est venue à la Convention nationale démocrate de 1964, lorsque, en tant que président dun sous-comité du comité de vérification des pouvoirs, il a négocié un compromis historique entre la délégation séparée du Mississippi et le Mississippi Freedom Democratic Party, qui avait contesté la validité de la délégation régulière en tant que représentants de lÉtat. gens. Bien que le compromis ait exaspéré les membres les plus fervents des deux factions, il a désamorcé une situation potentiellement explosive et polarisante et a préparé le terrain pour la transformation ultérieure du Parti démocrate. En raison des nouvelles règles adoptées à la Convention de 1964, les délégations séparées ont été interdites et la participation de groupes auparavant marginalisés sest considérablement élargie.
Après quHubert Humphrey a été élu vice-président des États-Unis en 1964, le gouverneur du Minnesota, Karl Rolvaag, a nommé Mondale pour le remplacer au Sénat, où il a servi jusquen 1976. Ses premières années de fonction ont coïncidé avec ladoption des grands programmes sociaux et économiques qui définissaient la «grande société» du président Lyndon Johnson, et il est devenu lun de ses partisans les plus fiables, préconisant Mesures économiques, déducation, de protection des consommateurs et de droits civils. Il sagissait notamment de mobiliser le soutien du public dans le Minnesota pour la loi de 1965 sur les droits de vote; dintroduire ce qui est devenu la Fair Warning Act de 1966, qui a obligé les constructeurs automobiles à informer les propriétaires de voitures des défauts de sécurité et le parrainage dune législation visant à renforcer linspection et la réglementation gouvernementales des usines de conditionnement de la viande.
Mondale est devenue une loi majeure joueur avec son courtage réussi de la loi de 1968 sur le logement équitable, qui interdit la discrimination dans la vente ou la location de la plupart des types de logements. La partie la plus controversée du programme des droits civiques de ladministration Johnson, la législation sur le logement ouvert, avait déjà échoué au Congrès en 1966 et 1967. Mondale a accepté de mener une autre tentative, et grâce à des mois de négociations, lui et ses alliés ont obtenu le soutien qui a abouti à ladoption du projet de loi. comme Titre VIII du Civil Rights Act de 1968.
Les initiatives de Johnsons Great Society ont été progressivement éclipsées par la guerre du Vietnam, que Mondale a initialement soutenue et décrite plus tard comme lun de ses plus grands regrets. Il a dabord soutenu la guerre en pensant quelle était essentielle pour bloquer lexpansion de lUnion soviétique, mais il a par la suite compris quil sagissait dune guerre civile interne et sy est opposé. Le voyage du sénateur Mondale au Vietnam lui a donné de nouvelles informations sur la nature du conflit en tant que guerre pour lindépendance nationale et il a été dégrisé par les opinions critiques du personnel militaire de première ligne.Mondale, avec le sénateur Fred Harris de lOklahoma, co-présidé United Démocrates pour Humphrey lors de sa campagne présidentielle de 1968. Suite à la défaite de Humphrey face à Richard Nixon, Mondale a sollicité et obtenu la participation à des comités qui soccupaient des besoins humains, en particulier ceux des enfants – le Comité du travail et du bien-être public et son Sous-comité sur les enfants et la jeunesse, le Comité spécial sur la nutrition et les besoins humains, un comité spécial sur le vieillissement et, à plusieurs reprises, des sous-comités sur le travail migratoire, la retraite, la législation du travail, lemploi et la pauvreté, les anciens combattants, le financement de la sécurité sociale et léducation indienne.
En 1970, il a été nommé président du Comité spécial sur légalité des chances dans léducation, qui a étudié les moyens de surmonter les désavantages éducatifs des enfants fr des quartiers pauvres et à ségrégation raciale et qui recommandaient des programmes tels que des écoles magnétiques, des projets déducation spéciale, la télévision éducative et léducation bilingue qui font désormais partie du paysage éducatif moderne.Il a participé à la législation pour renforcer les projets de services juridiques; tenté à plusieurs reprises de suspendre le programme de la navette spatiale; tenté en vain de mobiliser un soutien pour lamélioration de la condition des travailleurs migrants; et a introduit une mesure globale de garde denfants qui a été adoptée par le Sénat et la Chambre mais opposée par le veto du président Nixon.